氧化钼/碳基催化剂的室温短时间合成技术的V体育官网 - 有望成为加速实现无缺水社会的下一代催化剂 -

演示要点

〇新V体育官网的室温短时间内合成氧化钼/碳基复合颗粒的工艺
〇〇提出了一种采用“多工具”策略的水净化和海水淡化方法，该策略包括优异的光热转换能力、光催化能力、酸催化能力和重金属吸附能力
〇​我们期待作为下一代催化剂，为实现稳定供应卫生且廉价的饮用水的技术做出重大贡献

摘要

　V体育生命与应用化学系特聘助理教授Kunihiko Kato和副教授Takashi Shirai领导的研究小组开发了一种新的室温、短时间合成氧化钼/碳基复合颗粒的工艺，并发现它们可以用作水净化和海水淡化的优异催化剂材料。除了建立高度控制材料化学结构的方法之外，我们还透露，所开发的复合颗粒具有几乎100%的太阳光能量范围的光吸收性能，并且在利用光热转换效应快速蒸发水、通过光催化和酸催化功能分解水污染物以及吸附和去除重金属离子方面也表现出色。这是一项重要的研究成果，揭示了下一代催化剂显着推进技术发展以实现饮用水稳定供应的潜力。
　该研究成果由美国化学会发表。''》杂志网络版。

使用V体育官网的下一代催化剂进行水净化和海水淡化的图片

研究背景

目前，建立一种供应卫生且廉价的饮用水的方法是一个紧迫的全球问题。太阳能界面蒸汽发生(ISVG)的海水淡化技术通过该方法，产生的蒸汽可以通过冷却和浓缩而作为淡水回收。对于传统的光热转换催化剂，有限的光吸收范围一直是提高能量转换效率的障碍。
氧化钼（α-MoO₃)是在平面方向上具有强化学键的MoO₆它具有独特的晶体结构，其中片材松散地垂直结合（范德华键）以形成层状结构。众所周知，各种离子和分子可以插入层间间隙或从层间间隙中移出，并且晶体结构根据插入的离子量而重新排列，从而在可见光区和近红外光区具有优异的光吸收能力。在这项研究中，氢离子（H⁺)，市售α-MoO₃来自亚稳态 MoO_x（注3）（图1）。

图1．H⁺由于掺杂导致氧化钼晶体结构的变化

　

　然而，现有的 MoO_x合成技术（注4）不仅因使用易燃易爆气体（氢气）和高浓度酸试剂而需要额外的安全措施，而且还存在加工技术先进复杂、批量生产受到限制等各种问题。

研究内容/结果

　在这项研究中，我们重点关注机械化学过程（注5）作为一种新的合成方法，以及市售的α-MoO₃MoO可以很容易地用粉末进行短时间加工_x/我们首次发现可以在室温下合成碳复合颗粒（图2）。

图2．MoO_x/碳复合颗粒的合成图像

　

　我们还通过对合成材料进行详细的结构评估和分析、有关加工能量的理论计算以及脱气行为对合成条件的依赖性的研究来研究反应机理。结果，材料到材料 (MoO₃-PP)反应同时分解PP和α-MoO₃PP在反应过程中转化为碳，形成复合结构。
　所V体育官网的复合颗粒被证实在紫外-近红外区域（200-2000 nm）表现出极高的光吸收能力（图3）。与太阳光的能量分布（AM15，注6）的比较表明，所V体育官网的复合材料可以覆盖几乎100％的光照区域。

图3．V体育官网的复合材料的光吸收性能

　

　将原型光热转换催化剂支撑片(注7)浮在水面上，照射光(近红外光)时，温度迅速上升，观察到水面附近局部变热的现象。这导致出色的水蒸发率（329 kg m^-2H^-1)，并且还显示出它表现出约90%的能量转换效率和长期稳定性（图4）。

图4．(a) 原型催化剂负载片材的外观，(b) 光热转换响应，(c) 水蒸发行为

　

　此外，已知复合结构的形成还带来将光能转化为化学反应的光催化功能。已证实，通过光催化功能，通过优异的氧化分解促进作用（注8），可以在可见光和近红外照射下在短时间内分解和去除偶氮染料类污染物（甲基橙）（图5a）。基于合成材料的电子结构评估和光催化反应机理鉴定的结果，MoO_x相组成 (H_xMoO_{3 年}/MoO₂) 对于最大化性能非常重要。令人惊讶的是，证实即使没有光照射，也可以高效去除污染物和重金属（注9）（图5b-c）。各种分析的结果表明，副产碳的表面结构（注10）有助于提高酸催化功能和离子吸附能力。

图5．(a) 光催化反应过程中的颜色变化（左），结构的污染物去除性能（中），
估计的 MoO_x的电子结构（右）、（b）污染物分解性能（暗室下）、（c）金属离子吸附去除性能

社会意义

　ISVG技术容易受到季节和天气的影响，认为恶劣天气或夜间催化剂性能下降（不稳定）是阻碍工业化的因素。另一方面，所V体育官网的复合催化剂具有光驱动水快速蒸发（光热转换）和水污染物分解（光触媒）的功能，以及吸附和去除有害离子和分子的能力。这些多功能特性克服了单一光热转化催化剂无法实现的上述局限性，即使在无法使用阳光的情况下也有望提供稳定的性能以及由于发热和光催化反应而产生的杀菌效果，因此有望大大加速实现饮用水稳定供应的技术发展。
所V体育官网的机械化学工艺是一种新的加工技术，可以从市售的氧化物通用塑料粉末中重构功能复合颗粒，无需额外加工或引入氢或酸试剂进行复合，并且无论氧化物或塑料的类型如何，都可以广泛应用（注11）。预计这将带来广泛的发展，包括显着改善现有原材料的功能和回收废塑料。

未来发展

　机械化学工艺不仅在安全性和能耗方面优于其他方法，而且 MoO_x/其独特之处在于它是一种独特的合成方法，可以构建碳复合结构。影响催化剂性能的亚稳相 MoO_x的结构强烈依赖于机械化学过程中的总碰撞能量。基于这一发现，我们将继续验证即使改变设备规格以扩大合成工艺是否也能获得稳定的质量。
　初步实验还证实，光热效应产生的热量可以利用热电转换器将其转换为电压信号。通过将利用太阳能发电和热电转换作为动力源的LED型照射模块集成到装置中，有望实现独立的循环水净化系统。此外，这项研究的结果预计将直接适用于广泛的水净化应用，不仅包括海水和雨水，还包括工业废水。除了阐明决定多功能性的化学结构和限制环境因素外，我们还将着手构建大型原型系统和户外验证，旨在扩大使用下一代催化剂的海水淡化技术的实用可能性，以缓解世界严重的水资源短缺问题。

这项研究得到了JSPS科学研究补助金JP23H07153（研究代表：白井隆）和东京应化科学技术基金会研究补助金（项目编号22111）（研究代表：加藤邦彦）的支持。

术语表

(注1)太阳热界面蒸汽发生(ISVG)法
本研究使用H Ghasemi等人提出的第三代ISVG系统。 2014 年。ISVG 方法利用太阳能来减少二氧化碳₂其特点是排放量极小，盐沉淀-溶解循环最大限度地减少了因浓水排放而对环境和生态系统造成的负担，被认为是一种创新方法，可以解决典型海水淡化处理技术（电渗析、反渗透、多级闪蒸等）中的两大问题。

(注2)光热转换效应
响应入射光，在材料表面产生自由电子的集体波（局域表面等离子体共振：LSPR），最终由于电子在材料内移动时产生的阻力（光热转换效应）而以热量的形式消散。这种特性通常在金属纳米颗粒（可见光区）中观察到，但MoO_x由于其独特的电子结构，在近红外区域具有光热转换效应。

(注3)亚稳态MoO_x
这里_xMoO_{3 年}和MoO₂

（注4）现有MoO_x合成技术
典型的方法包括热还原法、氢溢出法和电化学还原法。热还原法是最简单的方法之一，但需要在高温和氢气存在下进行热处理。氢溢出方法使用昂贵的贵金属催化剂（例如铂）来破坏氢分子之间的键。此外，为了提高反应效率，我们使用α-MoO₃需要先进的加工技术才能将其均匀分散在颗粒表面。另一方面，电还原法需要酸性试剂，反应仅限于电极表面，不适合大规模合成。

(注5)机械化学过程
机械化学是指当对物质施加高机械能时发生的物理和化学性质的变化以及反应现象，从而改变该物质的键合状态。

（注6）AM15
AM（空气质量）表示大气状况，AM15 指地球表面的标准太阳光光谱。 AM0是在大气层外时的光谱，AM1是垂直于地球表面（如赤道正下方）入射时的光谱。

(注7)催化剂支撑片
催化剂载体片采用纤维素滤纸，无需使用耐久性低、降解时污染环境的塑料多孔载体，并且可以采用不需要先进制造设备的简单方法（吸滤法）进行生产。一侧涂有防水涂层，使其漂浮在水面上。

(注8)光触媒氧化分解
光催化剂是吸收光并表现出催化作用的物质的总称。它被广泛用作环境净化材料，产生的活性氧促进污染物的氧化分解。二氧化钛（TiO₂），但长期存在的问题是光吸收仅限于紫外区域且量子效率较低。尽管近年来可见光响应型光催化剂的V体育官网十分活跃，但在近红外光下也具有活性的光催化剂的报道却很少，而且光响应波长也很有限。

（注9）重金属
指比重为4以上的金属元素。特别是，铅（Pb）和砷（As）等重金属在生物体中积累或泄漏到环境中时，被认为会造成各种健康损害并破坏环境和生态系统的平衡。

(注10)碳的表面结构
副产物碳表面富含表面官能团（特别是羧基和酚基等含氧基团），实验结果表明它们充当重金属离子的吸附位点（离子交换）。

(注11)适用塑料类型
迄今为止，我们已证实在使用聚丙烯（PP）、聚乙烯（PE）、聚苯乙烯（PS）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）等时会发生类似的反应现象

论文信息

论文标题：用于水体修复的多功能HxMoO3-y-MoO2/碳复合颗粒
作者姓名：Kunihiko Kato、Yunzi Xin、Yuping Xu、Takashi Shirai* *通讯作者
出版期刊名称：ACS Applied Materials & Interfaces
发布日期：2024 年 9 月 30 日（在线）
DOI：101021/acsami4c09169
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