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揭示光催化材料SrTiO3的内部物理-有助于人工光合作用光催化材料的优化设计-

新闻与主题

类别:新闻稿 |发布于 2021 年 6 月 17 日


演示要点

〇SrTiO,用于人工光合作用(*1)的光催化材料(*2)3中,我们测量了电子和空穴(载流子(*3))复合的物理现象。
〇〇通过使用两种不同波长的光进行测量,我们分离并量化了晶体表面和内部的复合寿命。
〇〇这一成果将有助于人工光合作用技术生产可再生能源的实际应用。

摘要

钛酸锶SrTiO3是一种具有钙钛矿结构的晶体材料,有望用作人工光合作用的光催化材料。这里,为了使用光催化剂提高来自太阳光的能量转换效率,需要通过光使用SrTiO3有必要在内部产生的电子和空穴(载流子)复合的物理现象发生之前对光催化反应做出贡献。为此,需要量化复合寿命并根据该值设计光催化结构,以便在复合之前发生光催化反应。然而,到目前为止,SrTiO3表面和内部发生重组无法分离,复合寿命的值也无法明确确定。
 我校工学研究科加藤正志副教授领导的研究小组发现,SrTiO3的晶体表面和内部复合寿命。此外,SrTiO3电导率的影响关于重组寿命。
以这种方式量化光催化材料内部的物理现象将导致材料结构和杂质浓度的优化,以获得高能量转换效率。因此,该成果将有助于人工光合作用技术的实际应用。
 该研究结果将于2021年6月16日发表

研究背景

 利用阳光产生燃料的人工光合作用技术有望成为一种以可储存形式产生可再生能源的技术。利用光催化剂利用太阳光能量分解水有望成为实现这种人工光合作用技术的一种方法。钛酸锶SrTiO3是一种具有钙钛矿结构的晶体材料,有望用作人工光合作用的光催化材料,最近作为一种在紫外区表现出接近100%量子效率的材料而受到关注[1]。这里,光催化反应随着因光而在光催化剂内部产生的载流子转移至光催化剂外部的诸如水之类的物质而进行。因此,如果载流子由于光催化剂内部复合的物理现象而消失,则太阳光能量转换的效率将不会增加。因此,光催化剂的结构必须设计成抑制载流子复合,但要做到这一点,有必要知道载流子复合寿命是多少。此外,由于载流子的复合寿命在表面和内部不同,因此有必要将它们分离和定量,并明确杂质对载流子复合的影响。

[1] T Takata 等人,Nature 581, 411 (2020)。

研究内容/结果

 在这项研究中,SrTiO3光,并测量载流子复合寿命。如图1图像所示,通过改变波长,SrTiO3可以改变内部载流子分布,在266 nm处测量表面附近,在355 nm处测量SrTiO3您可以观察内部寿命。对多种晶面进行了测量,发现晶面之间没有大的差异,表面的复合寿命约为106cm/s,内部寿命约为90 ns。

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图 1两种不同波长下载流子复合寿命测量的示意图。使用 266 nm 光比使用 355 nm 光提供更多有关表面的信息。

 另一方面,纯SrTiO3是绝缘体,载体不能在材料内部移动。因此,经常添加杂质来移动载流子并实现导电。这种情况下的典型杂质之一是铌 (Nb)。另一方面,如果杂质进入材料,载流子复合寿命也会受到影响。因此,不同 Nb 浓度的 SrTiO3的载流子复合寿命在不同的温度下。结果,当Nb浓度高时,载流子复合寿命缩短,但如图2所示,发现如果将Nb浓度抑制到001重量%,则对载流子复合寿命的影响较小。

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图 2 不含和含有 Nb 的 SrTiO(001% 重量)3的载流子复合寿命测量数据通过时间分辨光致发光 (PL) 方法 (*4)。直线的斜率代表载流子复合寿命,Nb和Nb之间的斜率没有太大差异。

社会意义

 利用获得的复合寿命值提高人工光合作用中的能量转换效率的 SrTiO3可以优化光催化剂的结构和杂质浓度。此外,您可以获得有关光催化剂生产中允许多少结构变化的指南。这被认为为利用光催化剂的人工光合作用技术的实用化和产业化提供了重要信息。

未来展望

 从现在开始,和这次一样的SrTiO3我们还将阐明不同表面和杂质状态的材料以及其他光催化剂材料中的载流子复合,并获得结构设计的指南。通过这些努力,我们将继续为人工光合作用技术的发展做出贡献。

 这项研究是在日本学术振兴会科学研究资助金(B)(21H01828)的支持下进行的。

术语表

(*1) 人工光合作用:利用阳光的能量产生燃料等增值物质的技术
(*2) 光催化材料:利用光能引起化学反应的催化材料
(*3) 电子和空穴:光催化剂内部接收光时产生的粒子,是进行人工光合作用反应所必需的。然而,随着时间的推移,它们会重新组合并消失。也称为载体。
(*4) 时间分辨光致发光法:用高能光照射材料以产生电子和空穴,然后利用电子和空穴复合时发出的光来观察电子和空穴复合速度的方法。

论文信息

论文标题:SrTiO 中的载流子复合3单晶:晶面和 Nb 掺杂的影响
作者姓名:加藤正志、小泽隆也、市川义仁
出版期刊名称:Journal ofPhysics D:AppliedPhysics
发布日期:2021 年 6 月 16 日
DOI:101088/1361-6463/ac073e
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