阐明V体育导电玻璃中的锂V体育传输环境 -通过锂V体育电荷云的拓扑分析开发玻璃电解质的新指南-

高亮度光科学研究中心
岛根大学
大阪公立大学
高能加速器研究组织
J-PARC 中心
V体育
山形大学
琉球大学
东北大学

总结

高亮度光子学研究中心衍射·散射推进室研究员山田大树、首席研究员大原幸二（现岛根大学材料与能源学部教授）、广井圭，定期专任研究员（现岛根大学材料与能源学部助理教授）、林秋利教授、森繁夫教授、作田厚副教授、项目副教授博文Tsukasaki、项目助理教授 Hiroshi Nakajima、高能加速器研究组织特别副教授池田一树（材料结构科学研究所）、千叶大学副教授 Takahiro Okubo、科学顾问 Laszlo Pustaj（匈牙利科学院）、首席研究员 Laszlo Temleitner（名古屋） 技术研究所助理教授 Ryo Kobayashi、Takeshi Usuki 教授组成的联合研究小组山形大学、琉球大学田原修太副教授、东北大学雨泽浩教授、国立材料科学研究所副所长立山义久等，是大型同步辐射装置。Spring-8^※1的BL04B2光束线上的高能量X线衍射^※2和高强度质子加速器设施J-PARC^※3BL21 新星^※4李₃PS₄硫化物玻璃李我们已经成功阐明了V体育传输环境。在玻璃中李在原子和分子水平上控制V体育传输是实现全固态电池的关键，全固态电池有望用作电动汽车的技术。固体电解质的有力候选者李₃PS₄玻璃来自理论研究李⁺运动和PS₄^3-V体育振动同时发生李⁺
　在本研究中，存在于玻璃中李拓扑V体育价^※5巴德法律^※6李₃PS₄对于玻璃3类型李V体育传输环境存在并且更具移动性李V体育(李3类型V体育）是4.0～50Å（埃）。此外，超级计算机富岳^※7※8X再现射线、中子和电子束衍射的实验数据，以及部分结晶的玻璃结构，这个李3由于类型V体育的增加李我们发现V体育传输性能得到改善。该研究成果将促进新材料的开发和对V体育导电玻璃性能的认识，并为新型固体电解质材料的开发提供新的指导。
　这个研究结果是2023年份4月3周日（周一）威利国际科学期刊此外，这项研究是与科研资助金新学术领域研究“蓄电固体界面科学”的规划研究成员合作推进的。

演示要点

〇〇这项研究成果将促进新材料的开发和对V体育导电玻璃性能的认识，并为新型固体电解质材料的开发提供新的指导。
〇硫化玻璃李₃PS₄存在于内部李拓扑分析V体育电荷云3类型李我们发现存在V体育环境。
〇 逆蒙特卡罗（反向蒙特卡洛，RMC)我们已经成功地将机器学习应用于模拟。
〇〇这项研究将在日本引以为傲的世界大型研究设施“大型同步辐射装置”中进行。Spring-8","高强度质子加速器设施 (J-PARC)”，使用从超级计算机“Fugaku”获得的结果李具有改进的V体育传输性能的部分结晶玻璃李我们首次成功阐明了V体育环境。

研究背景

　1990以来，世界各地对硫化物玻璃的开发、其材料性能以及使用其的全固态电池的研究一直在取得进展。2010超过室温下液体的V体育电导率10^-2S厘米^-1李₁₀GeP₂S₁₂是啊李_9.54硅_1.74P_1.44S_11.7Cl_0.3已被发现。另据报道，使用这些作为固体电解质的全固态电池具有高性能。此外，预计将开发出具有高V体育电导率的固体电解质，并发现利用其特性的新型全固态电池。特别是，虽然已知可以通过使硫化物玻璃部分结晶来提高V体育电导率，但提高V体育电导率的因素尚未得到解决。

研究详情

　改善这种V体育电导率的结构因素已被广泛研究，并且2020理论研究的硫化玻璃李₃PS₄PS₄分子阴V体育（阴V体育）的旋转李有人提出V体育传输之间存在很强的相关性。通常，这种旋转运动称为桨轮效应^※9，但这表明它也可能在室温下发生。然而，阴V体育的这种旋转运动在理论研究中发生在皮秒尺度上，并且在实验上观察起来极其困难。因此，本研究组详细分析了这些理论研究的模拟，并试图提取结构特征。PS₄^3-当阴V体育旋转时，受影响最大的三件事是它周围的三件事李⁺它是一种阳V体育。因此，李V体育电荷云可以进行拓扑分析巴德适用法律（图表1a）、李我们对V体育周围的电荷进行了积分，并确认了价态随时间的变化。
　结果，李即使不发生桨轮现象也能确定V体育价，图1b所示由于周围V体育的振动李据认为V体育的价态正在振荡。这个李V体育的价态振动在玻璃中较大，在晶体中较小（图1c）。此外，我们对电荷云进行了拓扑分析，并且1d和e李比较V体育位置，玻璃和晶体没有区别，图1f0055Å的分布得到，并且价态振荡不同3一李我们发现存在V体育环境。那3如果您将电荷云可视化为两种状态，它将如图 2 所示。此外，价态振荡很大李永恒4.0～50Å像这样李V体育总是可以相互结合振动李据推测，它促进了V体育的协同跳跃。此外，李用于部分结晶玻璃的同步加速器辐射，具有改进的V体育传输性能X行（Spring-8)，中子 (J-PARC），我们获得了电子衍射的实验数据，并通过结合机器学习（在富岳获得）获得的参数的逆蒙特卡罗模拟评估了其玻璃结构，发现它具有这种不稳定的电荷态李我们发现V体育数量增加。因此，通过结合具有高极化性和电负性的阴V体育，使其具有特征价振动和相关长度李据认为，将大量V体育封装在玻璃内可以提高硫化物玻璃的V体育电导率。
　在本研究中，固体电解质是李这表明有必要理想地创造一种有利于V体育传输的电荷状态，并且基于玻璃中的分子振动李我们认为V体育传输环境的创建在未来将尤为重要。此外，这一结果不仅对于设计和理解硫化物玻璃而且对于各种V体育导电玻璃的设计和理解都是重要的知识，并将为未来固体电解质的开发提供指导。

论文信息

杂志：能源与环境材料
标题：V体育传导玻璃中分子振动造成的锂V体育传输环境
（日语翻译：V体育导电玻璃中分子振动引起的锂V体育传输环境）
作者：Hiroki Yamada、Koji Ohara、* Satoshi Hiroi、Atsushi Sakuda、Kazutaka Ikeda、Takahiro Ohkubo、Kengo Nakada、Hirofumi Tsukasaki、Hiroshi Nakajima、Laszlo Temleitner、Laszlo Pusztai、Shunsuke Ariga、Aoto Matsuo、Jiong Ding、 Takumi Nakano、Takuya Kimura、Ryo Kobayashi、Takeshi Usuki、Shuta Tahara、Koji Amezawa、Yoshitaka Tateyama、Shigeo Mori 和 Akitoshi Hayashi*
DOI：101002/eem212612
网址：

研究支持

KAKENHI 新学术领域资助(研究领域类型)（作业编号：19H0814、19H0815、19H0816）
科学研究资助(B)（作业编号：20H02430、21H02038）
科学研究资助(C)（作业编号：19K05025）
超级计算机“富岳”和“超级计算机系统ITO'' 提供和实施的计算资源（分配编号：hp210335和hp220039）

参考资料

图 1：巴德通过电荷分析方法评估李Aeon 的环境。(a) 李₂S-P₂S₅水晶巴德通过法律获得李V体育电荷密度。(b) 李永旺的16ps之间的平均价态振荡和方差(C)玻璃相^※10，水晶β相，晶体γ方面李V体育平均价与方差之间的相关性。(d) 巴德通过分析获得的距离信息。(e) 16ps之间李V体育位置以及电荷云质心的平均距离和方差。(f)玻璃相和晶相各李V体育位置与电荷云质心的平均距离和方差之间的相关性。

图 2：李V体育电荷云可以进行拓扑分析巴德根据法律李V体育分类：(a）李1类型：李V体育位置与电荷云重心之间的距离<0045Å、（b）李2类型：距离=0.045〜0065Å、（c）李3类型：距离<0065Å

术语表

※１．大型同步辐射设施Spring-8
这是一个大型同步辐射设施，可产生世界上最高性能的同步辐射，位于兵库县播磨科学园区，由 RIKEN 拥有。提供用户支持JASRISpring-8的名字是S上P霍顿环8GeVSpring-8，正在利用同步加速器辐射进行广泛的研究，包括纳米技术、生物技术和工业应用。

※２．X线衍射
X一种用辐射照射材料、检查该材料独特的衍射图案并分析其结构的实验方法。

※３．高强度质子加速器设施（J-PARC）
这是位于茨城县东海村的高能加速器研究组织和日本原子能机构共同运营的大型研究设施，在粒子物理、核物理、凝聚态物理、化学、材料科学和生物学的学术研究以及工业领域的应用研究等广泛领域进行世界领先的研究。J-PARC的材料与生命科学实验设施使用世界上最强的μ子束和中子束进行研究，吸引了来自世界各地的研究人员。

※４．中子衍射
一种使用中子束衍射来研究材料的晶体和磁性结构的测量方法。X直线衍射X射线被外层电子散射，而在中子衍射中，原子核参与散射。为此，X适合获取氢、锂等轻元素的信息，这些元素很难用电线探测到。在这项研究中，我们使用了中子衍射李₃PS₄李的位置

※５拓扑
拓扑学的使用，这是数学（拓扑学）的一个分支，研究图形的抽象属性和空间的各个方面。

※６．巴德法律
理查德·F·W·巴德这是Dr博士提出的一种分析电子密度拓扑的方法。电子密度（或电荷密度）可以通过用平面划分空间来分类，其中穿过某个平面的电子密度梯度为零。

※７．超级计算机“富岳”
RIKEN 开发的计算机，作为 K 超级计算机的后继者。2020 从 2017 年 4 月开始，我们将开始实施加速成果创造的计划。2021 年份 3 月 9 开始。2021 年份 11 每月超级计算机性能排名中，“TOP500”和“HPL-AI” 4 连续周期 4 获得王冠，2022 年 11 同时列入每月超级计算机性能排名。HPCG」、「图500 6 连续世界第二 1 并具有世界一流的性能。
(对于“Fugaku”，RIKEN 计算科学中心生命值)

※8．结合机器学习的逆蒙特卡罗模拟
什么是逆蒙特卡罗模拟？X这是一种通过随机移动来再现线衍射、中子衍射等实验数据来获得结构模型的方法。原子排列在立方晶胞中，以获得感兴趣材料的密度。这种方法的改进包括尝试结合势能，而不仅仅是随机移动原子。但经验势能精度较差，非经验势能精度较高，但计算成本巨大。在这项研究中，我们开发了一种新方法，该方法结合了一种方法，通过将机器学习应用于从头确定的从头势能来解决这一难题，从而显着降低计算成本。该方法由第一作者 Daiki Yamada 开发。2021年份10来自月球122019年期间，我将利用“存储固态界面科学”创新领域科学研究资助国际实验室留学制度赴匈牙利留学L。普兹泰这是在去看医生并讨论和制定后实施的。

※9．桨轮效果
在轮子周围安装许多桨叶的效果，如水轮或叶轮，通过桨叶的旋转获得动力。在这项研究中，PS₄^3-通过旋转阴V体育李指V体育传输现象。

※10．阶段
它是指具有一定边界并在该边界内表现出恒定状态的物质状态。例如，固体也称为固相，液体也称为液相，气体也称为气相。此外，当各相的状态不同时，将它们分为α、β和γ相。

联系信息

研究相关事宜

山田弘树
高亮度光子科学研究中心、同步辐射研究中心、衍射与散射促进办公室
地址：兵库县佐用郡佐用町江东1-1-1
电话：0791-58-0802 (3719)
电子邮件：h_yamada[at]spring8orjp

大原浩二
岛根大学材料与能源学部教授
地址：岛根县松江市西河津町 1060
电话：0852-32-6655
电子邮件：ohara[at]matshimane-uacjp

小林亮
V体育工学研究科工学系助理教授
电话：052-735-7992
电子邮件：kobayashiryo[at]nitechacjp

关于 SPring-8/SACLA

光明科学研究中心、公益财团法人、利用促进部、传播信息部
电话：0791-58-2785　传真：0791-58-2786
电子邮件：kouhou[at]spring8orjp

与公共关系相关的事宜

岛根大学企划部企划公关部公关组
电话：0852-32-6603
电子邮件：gad-koho[at]officeshimane-uacjp

大阪公立大学公共关系部
电话：06-6605-3411
电子邮件：koho-list[at]mlomuacjp

高能加速器研究组织公共关系办公室
电话：029-879-6047
电子邮件：press[at]kekjp

J-PARC 中心公共关系部
电话：029-284-4578
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电话：052-735-5647
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山形大学总务部、总务科、秘书兼公关室
电话：023-628-4008
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